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本文為湖南大學(xué)電催化與電合成實驗室所作，第一作者為湖南大學(xué)博士研究生王燕靜和宋明磊，通訊作者為湖南大學(xué)王燕勇副教授，文章發(fā)表于Environmental Science & Technology （Environ. Sci. Technol. 10.1021/acs.est.3c05133）
鈾作為一種核工業(yè)發(fā)展不可或缺的重要戰(zhàn)略資源，在海洋和鈾礦開采的廢水中含有豐富的鈾資源，實現(xiàn)海水（3 ppb）或廢水（5~50 ppm）中高效提取鈾資源對核工業(yè)的發(fā)展具有重要戰(zhàn)略意義。電化學(xué)法提鈾因其吸附容量大和吸附速率快而顯示出巨大的潛力，但其也面臨著能耗高、選擇性低等系列挑戰(zhàn)。研究團隊前期通過電化學(xué)介導(dǎo)Fe(II)/Fe(III)循環(huán)可以顯著降低電化學(xué)法提鈾的槽電壓，但納米還原鐵（NRI）易失活和團聚的缺點，其應(yīng)用受到限制，因此對鈾的選擇性和穩(wěn)定性仍有待進一步提高。基于相關(guān)問題，本工作采用一步法合成了硫酸根修飾的納米鐵（S-NRI）實現(xiàn)了超低電壓（-0.1 V）下優(yōu)異的鈾提取容量和速率，并表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。結(jié)合準(zhǔn)原位X射線光電子能譜儀（XPS）和電化學(xué)原位拉曼等表征手段，揭示了M-SO42-基團和可再生Fe(II)位點分別是UO22+的主要吸附和反應(yīng)位點。
圖1. X射線光電子能譜儀（島津-KRATOS公司，AXIS SUPRA）
圖2. S-NRI提鈾前后的SEM、TEM、HRTEM和EDS-mapping
XPS作為一種高靈敏超微量表面分析技術(shù)，能夠?qū)腆w樣品的元素成分進行定性、定量或半定量及價態(tài)分析，廣泛地應(yīng)用于材料元素分析、多相研究、化合物結(jié)構(gòu)分析、元素價態(tài)分析。團隊利用準(zhǔn)原位XPS，結(jié)合電化學(xué)原位拉曼分析了催化劑、沉積的鈾在反應(yīng)過程中價態(tài)的變化。
圖3. S-NRI電化學(xué)提鈾過程中原位拉曼測試譜圖和準(zhǔn)原位XPS測試結(jié)果
通過準(zhǔn)原位XPS分析和電化學(xué)原位拉曼，分析了電化學(xué)過程中催化劑和吸附鈾的界面物種的動態(tài)演變過程，研究表明M-SO42-基團和可再生Fe(II)位點分別是UO22+的主要吸附位點和反應(yīng)位點。
圖4. 提鈾機制解析
團隊通過以S-NRI作為模型催化劑，進一步揭示提鈾機制，相關(guān)結(jié)果表明：Fe(II)可以自發(fā)還原U(VI)形成Fe(III)和U(IV)，而生成的Fe(III)部分電還原為Fe(II)，說明Fe(II)的自發(fā)氧化和S-NRI表面的Fe(III)電還原達到了動態(tài)平衡，這有利于Fe(II)活性位點的持續(xù)再生，維持U(VI)的持續(xù)還原。而且Fe-SO42-和UO22+之間強烈的化學(xué)相互作用提高了鈾酰離子的吸附效率，電化學(xué)法鈾提取容量和去除率均高于物理化學(xué)吸附法，這說明電場促進了Fe(II)活性位點的持續(xù)再生和U(VI)的還原。
相關(guān)工作結(jié)合準(zhǔn)原位XPS和相關(guān)電化學(xué)原位表征手段系統(tǒng)研究了Fe基催化劑在海水提鈾過程中的構(gòu)效關(guān)系。提出了電化學(xué)介導(dǎo)的、低能耗的鈾離子提取新策略，利用界面電催化還原實現(xiàn)了鈾離子的高效提取與資源化利用，該研究策略能夠拓展到其它重金屬污染物的回收體系中，為高效海水/廢水金屬污染物資源化利用提供了新的思路。
本標(biāo)準(zhǔn)描述了通過離子色譜測定生膠和硫化膠或混煉膠中全硫含量的方法。島津參與本標(biāo)準(zhǔn)的建標(biāo)、驗證工作，并作為驗標(biāo)單位收錄于該標(biāo)準(zhǔn)的正文中
預(yù)灌封注射器是近年來發(fā)展起來的新型藥包材，具有儲存藥品和普通注射兩種作用。預(yù)灌封注射器與傳統(tǒng)藥包材相比，具有用藥劑量更準(zhǔn)確、使用方便、便于運輸儲存等優(yōu)點，逐漸成為疫苗、生物制品、美容產(chǎn)品等的常用包裝材料。
傳統(tǒng)的液相色譜方法開發(fā)過程從“準(zhǔn)備”開始，包括流動相制備、安裝色譜柱、創(chuàng)建分析計劃，然后運行分析。然后，對數(shù)據(jù)結(jié)果進行分析判斷，以便為后續(xù)的改進進行“準(zhǔn)備”。方法開發(fā)就是通過一遍又一遍地重復(fù)這些過程來篩選理想條件，換言之，傳統(tǒng)的方法開發(fā)需要大量的“人工干預(yù)”，除了重復(fù)創(chuàng)建分析計劃所需的大量時間外，基于數(shù)據(jù)的分析判斷更加需要專業(yè)人員參與，并且要求具有非常豐富的色譜專業(yè)知識。因此，將方法開發(fā)過程自動化，減少人工干預(yù)，對于提高整體工作效率是非常有幫助的。
在納米尺度下，理想的觀測工具就是原子力顯微鏡。尤其是原子力顯微鏡對各種環(huán)境的兼容性，使其具備了對反應(yīng)過程的原位觀察能力。
石化化工產(chǎn)業(yè)是我國國民經(jīng)濟的支柱，對實現(xiàn)經(jīng)濟穩(wěn)定增長和改善民生福祉都起著壓艙石作用，但“富煤、貧油、少氣”的傳統(tǒng)能源格局難以改變。如何將現(xiàn)有各種能源化工資源效率深度利用，并轉(zhuǎn)化為更高附加值的產(chǎn)品，對于保障產(chǎn)業(yè)鏈供應(yīng)鏈安全，促進經(jīng)濟社會高質(zhì)量發(fā)展起著關(guān)鍵性作用。
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